高中时期是理科生，加入青二塾以前只是一般地看着动画，没有想要成为声优的念头。高三时，于7月份加入同年级朋友组建的演剧团，在9月份的地区演剧大赛中意外获得“个人演技奖”，自此开始对演剧事业产生兴趣。想考艺术类大学所以在高三理转文，并不成功，高考落榜。 另寻出路的时候在杂志上看到了青二塾的广告，征得父母同意考上其东京校第14期。当时不了解其实这里培养的是声优而不是演员，起初产生了“别干了”的消极情绪，但之后仍在青二塾坚持学习了下去，不过是“不良墅生”，同学和老师之后都笑称当时他“很狂妄”，并不参加到同学间的自主练习中。1994年，19岁的神谷从青二塾毕业，顺利加入青二事务所。 出道的头几年，相比于同期甚至后期的声优们很快的大放异彩，神谷则是全部出演酱油的路人角色。2006年8月7日，因为遭逢交通事故而住院治疗。虽然经纪公司并不愿透漏事故的原因，但从关系人口中得知似乎是骑乘机车时发生的。车祸似乎是神谷事业的一个拐点。2007年因担任《再见!绝望先生》、《高达00》等作品主角的CV而受到瞩目，之后在《夏目友人帐》、《化物语》等作品中为主角配音获得极高人气，目前则是因为饰演《进击的巨人》中的里维兵长而再度爆红。 2025年1月1日，宣布与女演员、模特逢泽莉娜结婚。1月4日，在广播节目中透露自己于8年前起单身，后因此节目而与逢泽莉娜结缘，大约2年前开始交往。